Директно посматрање топљења у дводимензионалном зрнатом систему | научни извештаји

Директно посматрање топљења у дводимензионалном зрнатом систему | научни извештаји

Anonim

Субјекти

  • Фазни прелази и критичне појаве
  • Структура чврстих течности и течности

Апстрактан

Таљење се сматра једним од најважнијих проблема физичке науке. Опћенито, димензионалност игра важну улогу у топљењу. У тродимензионално је познато да се кристал растопи директно у течност преко прелаза првог реда. Међутим, у дводимензионалном (2Д) процесу топљења широко се расправља без обзира да ли се ради о прелазу првог реда или прелазу у два корака са интермедијарном хексатском фазом. Експериментално 2Д топљење интензивно је проучавано у системима равнотеже као што су молекуларни и колоидни кристали, али је ретко истражено у неравнотежном систему као што су гранулирани материјали. У овом раду смо експериментално проучавали 2Д топљење у погоњеном систему зрнастих модела на нивоу појединих честица користећи видео снимање и технике праћења честица. Мерења оријентационих / транслационих функција корелације показују доказе да је топљење прелазак у два корака. Нови концепт оријентационе / транслационе осетљивости омогућава нам да јасно разрешимо средњу хексачку фазу. Наши резултати се одлично слажу са сценаријем топљења у два корака који је предвидио КТХНИ теорија, и показују да се сценариј топљења КТХНИ може проширити и на неравнотежне системе.

Увод

Током деценија, о дводимензионалном топљењу широко се расправљало да ли је подвргнуто прелазу првог реда 1, 2, 3, 4, 5 (директно из кристала у течну фазу) или двостепеном прелазу 6, 7, 8, 9, 10, 11 (прво од кристала до хексака, а затим из хексака до течности), како је предвидио Костерлитз-Тхоулесс-Халперин-Нелсон-Иоунг (КТХНИ теорија). Средња хексатска фаза је задржала квази-дугачки оријентациони поредак који се налази у кристалу, али мења транслациони редослед из дугог у кратки домет. Два прелаза су такође карактерисана везивањем и одвајањем тополошких оштећења, односно дислокација и дисклинација. Ове карактеристике постоје у експериментима широм широког спектра система, укључујући молекуле 12 и електроне 9, колоидне суспензије 13, 14, 15 и суперпреводнике 16 . Иако су резултати многих колоидних експеримената и рачунарских симулација у складу са КТХНИ теоријом 17, 18, 19, 20, 21, други пружају снажне доказе у прилог транзицији првог реда 5 . Због тога је веома пожељно истражити 2Д топљење у системима других модела.

У овом раду смо експериментално проучавали природу 2Д топљења коришћењем зрнастог флуидног модела зрнатог система 22, 23 . Овај вођени гранулирани систем, иако је далеко од равнотеже, показао је снажне сличности равнотежним системима и успешно је моделирао застој и стаклене прелазе 24, 25, 26 . У сродној вени, вибрирани гранулирани систем коришћен је за проучавање 2Д топљења променљивим интензитетом вибрације. Међутим, има ограничен простор параметара од три амплитуде вибрације 27 . Овде смо систематски варирали део пакирања зрнастог система са флуидизираним ваздухом да бисмо истражили природу 2Д топљења. Измерили смо различита својства узорка током процеса топљења, укључујући функцију корелације парова, фактор статичке структуре, функције корелације оријентационог / транслационог редоследа, оријентационе / транслационе осетљивости, динамички Линдеманнов параметар и динамику оштећења. Помоћу оријентационих / транслационих функција корелације редоследа, приметили смо прелазак у два корака топљења. Затим смо применили нови концепт оријентационе / транслационе осетљивости, који се никада није користио у грануларним системима, за анализу топљења и јасно разрешили интермедијарну хексачку фазу. Поред тога, слике из стварних свемира из експеримената откриле су да везивање дислокација доводи кристал у хексатску фазу, а везивање дискликација доводи хексачку фазу у течност. Наши резултати показали су да су 2Д таласна понашања покретаних, неравнотежних гранулисаних система у складу са рачунарским симулацијама 2Д топљења у равнотежном систему 16, 22, што следи КТХНИ теорију са двостепеним фазним прелазом и интермедијарном хексатском фазом.

Резултати и дискусија

Статичка структура

Да бисмо окарактерисали статичку структуру грануларног система током 2Д топљења, израчунавамо функцију корелације парова, г (р) 27 и 2Д фактор структуре, С (к, т) 28 . Функција корелације парова дефинисана је као

Image

где

Image

је расподјела честица у видном пољу и н је бројчана густина честица. Угаони носачи означавају просек у времену и простору. На слици 1 можемо видети да се, како се паковање пакета ϕ смањује, корелационе функције пара показују све мање и мање редовно распоређених врхова, што указује на то да се систем топи из наређеног кристала у неуредну течност.

Image

Како се количина паковања смањује са 0, 856 на 0, 685, висина првог врха се смањује при контакту тврдог језгра р / д ≈ 1, а вишеслојни врхови у деловима дугог досега постепено нестају. Криве су померене вертикално ради јасноће.

Слика пуне величине

Фактор 2Д структуре, С (к, т), добија се Фоуриеровом трансформацијом парне корелационе функције, г (р). Снимци 2Д фактора структуре, С (к, т) приказани су на слици 2. Обрасци су слични дифракцији Кс-зрака или електрона из молекуларних 2Д система. За кристалну фазу узорци су дискретне светле тачке у шестерокутном низу [Сл. 2 (а, б)]. За течну фазу, тачкице нестају са дифузним прстеновима лево [Сл. 2 (х – ј)]. А за хексатску фазу, 2Д фактор структуре, С (к, т), показује мешање светлих тачака и дифузних прстенова [Сл. 2 (ц – г)].

Image

Од ( а - ј ) фракција паковања, ϕ опада, са ϕ = 0.856, 0.817, 0.781, 0.755, 0.739, 0.721, 0.716, 0.712, 0.698 и 0.685. Дискретне светле тачкице у шестерокутном низу показују кристалну фазу (панели ( а, б )), а светли прстенови показују течну фазу (панели ( х - ј )).

Слика пуне величине

Наручите корелације параметара у простору и времену

Да бисмо боље разрешили 2Д топљење, окрећемо се анализи других функција корелације, а то су функција оријентационе корелације и функција транслационе корелације, које су осетљивије на структурални поредак од парне корелационе функције и структурног фактора. Према теорији КТХНИ, различите фазе се могу директно карактеризирати оријентацијским / транслацијским функцијама корелације 11 :

Image

Image

где су ψ 6 ( р ) и ψ Т ( т ) локални параметри оријентационог и транслационог реда честице и у положају р и, респективно . Овде је за честицу ј параметар оријентационог редоследа ψ 6 ( р )

Image

где је н ј број најближег суседа честице ј и θ јк је угао везе између честице ј и њених суседа к . Параметар транслационог налога, ψ Т ( т ), је дефинисан:

Image

где је Г примарни реципрочни вектор решетке, а р ј = ( к ј , и ј ).

Функција оријентационе корелације може се користити за полу-квантитативно разликовање три режима који одговарају кристалној, хексатској и течној фази како је предвиђено теоријом КТХНИ [Сл. 3 (а)]. За велике фракције паковања (ϕ> 0.781), функција оријентационе корелације г 6 ( р ) је готово константна, што указује да је систем у кристалној фази са дугим опсегом оријентације. За интермедијарне фракције паковања (ϕ = 0, 716 ~ 0, 781), оријентациона корелациона функција г 6 ( р ) показује понашање пропадања праха са

Image

, што сугерише да је систем у хексатској фази са квази-дугорочним оријентационим редоследом. 11, 14, 28, 29, 30, 31 А за фракције ниског паковања (ϕ <0.716), функције оријентационе корелације г 6 ( р ) пропадају експоненцијално, систем постаје течност. Напомена близу хексачке-течне прелазне тачке (ϕ = 0, 716), η је близу 1/4, што се слаже са пропадањем закона снаге од г 6 ( р ) како је предвиђено теоријом КТХНИ (напомена η = 1/4 је хексачка-течна прелазна тачка). Транслациона корелација г Т ( т ) даје сталне резултате, уз споро пропадање

Image

за кристалну фазу (ϕ> 0.781) и брзо пропадање

Image

за хексатску и течну фазу (ϕ <0.781) [Сл. 3 (б)].

Image

( а ) Функција оријентационе корелације г 6 (р) у полу-логаритамској грапи. Чврсте линије су распад закона моћи ( р −1/4 ) и експоненцијални распад (е −1/3 ). КТХНИ теорија предвиђа понашање пропадања р −1/4 на хексатско-течном прелазу. ( б ) Функција транслацијске корелације г Т (т) у графикону дневника дневника. Легенде се односе на оба панела.

Слика пуне величине

Осјетљивости

Иако се функција корелације парова, фактори структуре и корелацијске функције широко користе за анализу 2Д топљења, у тим анализама постоје нејасноће коначне величине или ограниченог времена. На пример, у ограниченом временском размеру, корелационе функције показују пропадање закона моћи, али у дужим временима могу пропадати експоненцијално 11, 32, 33 . Да бисмо побољшали ове нејасноће, истражили смо нову физичку величину, осетљивост параметара 11 да бисмо дефинисали прелазне тачке. Осјетљивост параметра наруџбе је дефинирана као:

Image

Овде је Л величина система,

Image

је просечна вредност параметра наруџбе за све Н честице у кутији величине Л × Л и α = 6, Т. Да бисмо побољшали ефекте ограничених величина, израчунавамо χ Л у више потпоља што садрже различит број честица, а затим га екстраполирајте до границе неограничене величине (погледајте Додатни материјал за детаље о методи екстраполације).

Резултати осетљивости χ Т и χ 6 приказани су на слици 4. Два оштра врха осетљивости могу недвосмислено указивати на два прелаза у 2Д талишту. Осјетљивост параметра транслационог реда χ Т се разликује на ϕ = 0, 781, што указује на прелазак из чврсте у хетаксичну фазу; и параметар оријентационог редоследа χ 6 одступа код ат = 0, 716, што указује на прелазак из хетаксичне у течну фазу. Дакле, паковање фракције од 0, 716 до 0, 781 је хексатска фаза, што је у складу са резултатима добијеним из функције корелације парова, фактора структуре и оријентационо / транслационих функција корелације.

Image

Врхови оријентационе осетљивости χ 6 и транслациона осетљивост χ Т јасно показују две прелазне тачке, при ϕ = 0, 716 и ϕ = 0, 781. Траке грешака су стандардна одступања од три независна израчунавања и екстраполације.

Слика пуне величине

Динамички параметар Линдерманна

Динамичко понашање система може се карактерисати Линдерманновим параметром. Традиционални Линдеманнов параметар разликује се у 2Д због јаких колебања дугих таласа 34 . Отуда је за 2Д системе дефинисан динамички Линдеманнов параметар 11, 34

Image

где

Image

је помицање релативног најближег сусједа, Δ у и је помицање честице и , такође су честице и и ј најближе комшије, а а је константа решетке.

Динамички Линдеманнов параметар, γ Л (т) је приказан за различите фракције пакирања (Сл. 5). Дуго време може јасно разликовати чврсту твар од течне фазе. За кристалну фазу (ϕ> 0.781), Линдерманнов параметар γ Л остаје коначан, јер честице држе у кавезу и вибрирају око њихових решеткастих положаја. За хексачку и течну фазу (ϕ <0.781), Линдерманнов параметар γ Л се разилази, јер честице могу лако да размењују своје положаје са суседима. Овде је чврста-хексатска прелазна тачка у складу са резултатом осетљивости на слици 4.

Image

Линдерманнов параметар остаје коначан у кристалној фази и разликује се у хексатској и течној фази (ϕ <0, 781). Исцртана линија исцртана је за усмјеравање ока, одвајајући коначни режим од различитог режима.

Слика пуне величине

Дефектна динамика

КТХНИ теорија предвиђа да у 2Д топљењу постоје пари и раздвајања тополошких оштећења. Конкретно, везивање пара дислокације у слободне дислокације покреће чврсто-хексатски прелаз, а везивање парова дисклинације у слободна дисклинирања покреће хексачки-течни прелаз. Користимо наше експерименте са разлучивањем на нивоу једноструких честица, тополошки дефекти се могу директно визуализовати у воронои дијаграму. У нашим експериментима, честице са Н = 6 сматрају се дефектима.

Временска еволуција структуре дислокацијских парова 5-7-5-7 и структура деклинационог пара 5–7 у нашем систему приказана је на слици 6 (а – ц). Када систем прелази из кристала у хексатску фазу, парови дислокација су поредани у супротним смеровима. Кад су у истој линији решетке, они ће се померати заједно да би формирали 5-7-5-7 структуру и затим их уништили флуктуацијом [Сл. 6 (а – а ”)]; а процес је реверзибилан: парови дислокација могу се изненада појавити, а затим одвојити у истој линији решетке [Сл. 6 (б – б ”)] 35 . Када систем преведе из хексатске фазе у течност, изоловани Н = 5 или 7 оштећења могу формирати 5–7 структуру, а 5–7 структура се такође може одвојити у изоловане Н = 5 или 7 оштећења [Сл. 6 (ц-ц ”)]. Отуда су тополошке оштећења приказана на слици 6 (а-ц) у складу са сличним структурама примећеним при дводимензионалном топљењу колоидних система 11, 14 . Графикон густоће дефеката приказан на слици 6 (д) даје доследне резултате да дислокације почињу да се појављују за ϕ = 0, 781, а одступања почињу да се појављују за ϕ = 0, 716.

Image

( а - ц ) Временска еволуција структуре дислокацијских парова 5-7-5-7 структура и структура деклинационог пара 5–7 по Вороноијевим дијаграмима. Плава и ружичаста представљају честице са пет и седам најближих комшија, респективно. Жути испрекидани правоугаоници истичу еволуцију. ( а ) - (а ”) Формирање и уништавање структуре дислокацијских парова 5-7-5-7 структуре. ( б ) - (б ”) Појава и раздвајање структуре дислокацијских парова 5-7-5-7 структуре. ( ц ) - (ц ”) Формирање и одвајање структуре деклинационог пара 5–7. ( д ) Фракција оштећења у функцији паковања фракција.

Слика пуне величине

Резиме

Укратко, експериментално смо истражили динамичка и структурална понашања 2Д топљења моделног грануларног система користећи честице флуидизоване ваздухом. Пратили смо процес топљења на нивоу појединих честица са великим просторним и временским резолуцијама. Поред конвенционалних структурних и динамичких количина, примењен је и нови концепт оријентационе / транслационе осетљивости за анализу процеса топљења. Користећи ове методе, решили смо интермедијарну хексатичку фазу, што је у складу са КТХНИ теоријом, да је систем следио двостепено топљење, прво из кристалне у хексатску фазу, а затим из хексачке фазе у течну, мада је зрнасти систем је покретан и атхералан. Наши резултати били су у складу са претходним радом 2Д топљења у колоидним системима и рачунарским симулацијама. Наш рад даље демонстрира примењивост зрнастих система за моделирање понашања у равнотежним системима и пружа корак у напретку у природи 2Д талишта.

Методе

Гранулирани апарат за ваздух који се флуидише у ваздуху овде је првобитно развијен од стране Дуријанове групе 36, 37 . Пластичне куглице са средњим пречником 3, 12 ± 0, 07 мм затворене су у кружно сито пречника 30 цм и величине мреже од 150 μм. Величина кружне границе која ограничава куглице може се подесити помоћу различитих машинских уметака уграђених у сито. Типични експериментални систем садржи отприлике три хиљаде куглица. Променљиви трансформатор користи се за контролу брзине ваздуха 36, која мора бити довољно велика да покреће лопте да се крећу равномерно и равноправно у свим смеровима помоћу турбуленције, без левитације. Због флуидизације ваздуха, сфере могу формирати квазидимензионални монопласт без клизања. У нашем експерименту мењамо број честица које покрећу процес топљења и дефинишемо паковање једног слоја као ϕ = Н / Н мак, где је Н укупан број честица у видном пољу, а Н мак је максимални број честица у „статичком“ затвореном слоју. Овде се количина паковања смањује са 0, 856 на 0, 685, а брзина ваздуха варира од 240 цм / с до 600 цм / с. Систем је осветљен са четири силиконске сијалице од 25 В, које су распоређене у прстену пречника 0, 5 м, који се налази 1, 5 м изнад сита. Одбијена светлост са врха сваке кугле може се замислити дигиталним фотоапаратом велике брзине (Просилица), постављеним у средину прстена. Слике се снимају брзином од 60 Хз и преносе директно на тврди диск рачунара као АВИ филмови. АВИ филмови се обрађују помоћу ИмагеЈ (НИХ). За сваки кадар положај куглице се може идентификовати стандардним алгоритмом за праћење честица 38 . Затим се појединачна лопта прати јединствено током целог трајања експеримента. Грешка праћења у нашој студији је ± 0, 08 мм, процењена праћењем флуктуације положаја заглављене кугле.

Додатне Информације

Како цитирати овај чланак : Сун, Кс. ет ал . Директно посматрање топљења у дводимензионалном зрнастом систему. Сци. Реп. 6, 24056; дои: 10.1038 / среп24056 (2016).

Додатне информације

ПДФ датотеке

  1. 1.

    Додатне информације

Коментари

Подношењем коментара пристајете да се придржавате наших Услова и Смерница заједнице. Ако нађете нешто злоупотребно или то није у складу са нашим условима или смерницама, означите то као непримерено.