Стварајући расипање тамних стања кроз фано интерференцију између ексцитона и појединачне силицијумске наногровке | светло: наука и апликације

Стварајући расипање тамних стања кроз фано интерференцију између ексцитона и појединачне силицијумске наногровке | светло: наука и апликације

Anonim

Субјекти

  • Нанокавитети
  • Нанофотонике и плазмонике

Апстрактан

Учинковите интеракције између ексцитона и резонантних нанокавитација су важне за многе нове апликације у нанофотоники. Иако се плазмонске нано-шупљине сматрају обећавајућим супститутима диелектричних микротакота са ограниченом дифракцијом, њихову практичну примену ометају велики омички губици и Јоуле грејање. Поред дијелова плазмона, диелектричне нанокавитете високог индекса лома је нови начин заробљавања светлости у скалама подземне дужине. Међутим, студије о интеракцији између диелектричних нанокавитација и ексцитона су још увек мало. Овде по први пут демонстрирамо да Фано интерференција између молекуларних ексцитона и појединачне силицијумске наногровине може да створи тамне модове расипања. Постављањем ексцитона агрегата Ј у силицијум наногров, пропусни модови магнетне резонанце који попуњавају утор могу прилагодити њихову смерност распршивања и умањити неконтролирано пропадање зрачења у одређеном смеру. Ово једносмерно 'тамно стање' доноси нови приступ прилагођавању интеракције између ексцитона и нанокавитација без великог побољшања у близини поља. Подешавањем резонантних модова, спектри распршења могу се променити из Фано-ове асиметричне линије у знатно потиснуту дубину распршивања. Ови налази указују на то да силиконски наногроови могу пружити платформу за интегрисане хибридне оптичке системе силицијум-екситон на чипу.

Увод

Снажна интеракција између нанокавитета и ексцитона је важна како за фундаменталне студије, тако и за дизајн функционалних нанофотоничних уређаја 1 . Обједињавање плазмонских нанокавитација и молекуларних ексцитона резултира снажним интеракцијама светла и материје због велике густине електромагнетних модова и заробљавања светлости у дубоким скалама подземне дужине 2, 3 . У последње време, многе групе су проучавале системе спајања плазмона-еккситона на основу злата или сребра 4, 5, 6, 7 . Међутим, предности плазмоничних нанокавитација такође спречавају реализацију истовременог ефикасног спајања. С једне стране, снажно побољшање у близини поља доводи до велике фототермалне претворбе и Јоуле загревања локалног окружења 8 . Температуре веће од 60 ° Ц доводе до тога да Ј-агрегати даље расту до већих кристалита 9, што утиче на стабилност хибридног система. С друге стране, иако су плазмонске нанокавитете способне да ограниче светлост на мање запремине назване "вруће тачке", ове ограничене "вруће тачке" спречавају ефикасније преклапање између околних Ј-агрегата и локализованих модова плазмона 10 .

Као алтернатива, високо-индексна диелектрична нано-шупљина која може управљати светлошћу на скали под-таласне дужине захваљујући Мие магнетним и електричним резонанцијама 11, 12, 13, 14, 15, показале су обећавајуће примене, као што су површински побољшана спектроскопија 8 и генерација трећих хармоника 16 . Магнетна резонанца у силицијумским структурама покреће електрично поље светлости које се спаја са измештањем струјних петљи. Интеракција између магнетног и електричног начина у силицијумским наноструктурама може створити усмерено расипање 17, 18, 19, што доноси нове увиде у метаматерије нула-индекса 20, 21, Фано-резонанције 22, 23 и биосензитирање 24 . Ако магнетни одговори могу комуницирати са околним ексцитонима, тада се могу појавити занимљива понашања распршивања. На жалост, ови модуси су интерно дистрибуирани у силицијумским нанодисковима или наносферама, који спречавају ефикасну интеракцију са ексцитонима.

Овде по први пут демонстрирамо подесиве Фано интерференције између ексцитона (Ј-агрегата) и појединачних силицијумових наног (НГ). Силиконски НГ-ови као прорели таласа коришћени су за превазилажење границе дифракције оптичке манипулације 25 . Разликују се од традиционалних микротакота по томе што ограничавају светлост најмање на скали таласних дужина због присуства огледала или околних фотонских кристала 1 . Такође установљавамо да силицијум НГ држи различите резонантне модусе у поређењу са силицијумским нанодисковима или наноблокадима 26, односно непропусним магнетним резонантним режимом (ЛМРМ). За разлику од унутрашњих модова у уобичајеним Мие резонаторима, ЛМРМ може исцурити и попунити утор, што је корисно за остваривање ефикасне интеракције светла и материје. ЛМРМ-ови "оклопљени" Ј-агрегати од упадне светлости уназад и усмеравају расипајућу светлост углавном напред. На овај начин се може посматрати једносмерно мрачно стање расипања 27, које значајно сузбија расипање уназад при специфичној таласној дужини. Користећи Керкерову теорију распршивања и модел спајаног осцилатора 28, 29, 30, теоретски објашњавамо зашто силицијумске НГ могу да примете значајну Фано интерференцију са ексцитонима без великог побољшања у близини поља и зашто се то тамно стање распршивања може генерисати само у силицијумским НГ и не у другим нанокавитетима на бази силицијума. Силиконски НГ-ови који усмеравају зрачење путем јако ограничених магнетнорезонантних модова пружају пут за пројектовање различитих врста интегрисаних нанофотоничких уређаја на основу њихове интеракције са ексцитонима 31, 32, 33 .

материјали и методе

Израда силицијумских НГ

Силиконски НГ-ови различитих геометрија произведени су фокусираним ионским снопом ФИБ (ФИБ-СЕМ радна станица с попречним зрацима, Зеисс Аурига-4525) техникама глодања на монокристалној силиконској подлози. Струја снопа је постављена на 10 пА за структуирање високе резолуције. Ширина и дубина силицијумових НГ одређивани су врхом и 85 ° -тилованим СЕМ (скенирајућим електронским микроскопом). Пре наношења премаза, силиконски супстрат је третиран ултразвучним чишћењем и чишћењем плазме да би се побољшала његова хидрофилност. ТДБЦ (5, 6-дихлоро-2 - [[5, 6-дихлоро-л-етил-3- (4-сулфобутил) -бензимидазол-2-илиден] -пропенил] -1 -етил-3- (4-сулфобутил ) -бензимидазолијум хидроксид, унутрашња со, натријумова со) Ј-агрегати су формирани додавањем 0, 25 мол / л На2С04 до 0, 1 мМ ТДБЦ мономера (ФЕВ Цхемицалс ГмбХ, Волфен, Немачка) након 10 мин ултразвучне обраде. Ј-агрегати су затим центрифугирани на узорку од силицијума (3000 окр / мин током 60 с), формирајући танки филм Ј-агрегата. Дебљина је потврђена помоћу микроскопије атомске силе (АФМ). За поређење, силиконске наносфере с пречницима од 100 до 200 нм произведене су методом о којој смо извештавали у нашем претходном раду 17, 22 .

Мерења тамног поља

Спектри расејања тамног поља уназад добијени су коришћењем оптичког микроскопа тамног поља (БКС51, Олимпус) интегрисаног с спектрографом (ИсоПлане 160, Принцетон Инструментс) и уређајем повезаним са набојем (ЦЦД) камером (ПиКсис 400Б-еКсцелон, Принцетон Инструментс ). Током мерења, пошевна бела светлост била је осветљена под углом од 53 ° на читавој наноструктури. Распршена светлост са одређеног дела силиконског НГ-а сакупљана је кроз циљ с тамним пољем на врху (нумерички отвор = 0, 80) и прорезом испред спектрографа.

Нумерички прорачуни

Метода коначне разлике у временској домени коришћена је за израчунавање спектра распршења, расподјеле у близини поља и образаца распршивања далеког поља силицијумских НГ-ова и хибридних система. Четири извора раштрканих поља са укупно поља са 53 ° углова упада са четири стране при видљивим таласним дужинама (300–900 нм) коришћена су за симулацију расејања тамног поља у експерименту. Геометријски параметри су добијени из СЕМ слика сваке од НГ. Интеракција између Ј-агрегата и НГ-а симулирана је постављањем Ј-агрегата дебљине 10 нм у горњу страну утора. Диелектрична функција силицијума добијена је од Палика. Диелектрична пропусност Ј-агрегата је Лорентз-ов модел описала као

Image

где је ɛ = 1 високофреквентна компонента, ф = 0, 1 је смањена снага осцилатора,

Image
је фреквенција преласка ексцитона и
Image
је ширина линије екситона.

Резултати и дискусија

У нашем случају, силиконски НГ-ови различитих величина произведени су ФИБ глодањем на монокристалној силиконској подлози (допунска Сл. С1). Типични силицијум НГ са ширином од ~ 100 нм приказан је на слици 1а. Граф уздужног пресјека на слици 1б показује да НГ има облик сужења и да брзина сужења постаје бржа на дну. Слика расипавања тамног поља на слици 1ц отеловљава јарку светлост која се распршује, са широким резонантним спектром у видљивој регији. Што се тиче наносфере силицијума, најјачи резонантни мод је магнетна диполна резонанца генерисана из струјних петљи помјерања (види допунску слику С2). Ова наноструктура се може објаснити Мие теоријом. Иако се расипање из других силицијумових наноструктура попут кубичних и коничних облика не може описати Мие теоријом, оне и даље поседују струјне струјне помаке и индуковане магнетне реакције 34, 35 . Да бисмо потврдили да ли силицијумови НГ такође поседују магнетни одзив, симулирали смо спектар распршења из силицијумовог НГ и дистрибуције магнетног поља у вертикалном пресеку различитих таласних дужина приказаних на слици 1д. Ружичаста крива на слици 1д је измерени спектар апсорпције ТДБЦ Ј-агрегацијских боја. При λ = 365 нм распршујућа светлост се ствара углавном са површине, а нијесу побуђени унутрашњи модуси. Изнад λ = 400 нм, светлосно поље почиње да продире у силикон дуж бразде и ствара магнетни одзив. Тада, при λ = 587 нм (вршни ниво апсорпције Ј-агрегата) и λ = 698 нм, унутрашњи магнетни резонанци постају доминантни мод. Шематски графикон на слици 1е приказује расподелу магнетног поља (светле тачке) унутар бразде, а бела равнина ( и-з равнина) представља истражени вертикални пресек. Спектри распршења под различитим правцима поларизације приказани на слици 1ф показују да је интензитет распршења побуђен вертикалном поларизацијом много јачи. Стога можемо да користимо расподелу магнетног поља (слика 1г) и електричну векторску дистрибуцију (слика 1х) под вертикално поларизованим побуђењем да анализирамо резонантни мод. Захваљујући наносовинском размаку, оштећена је бивша редовна унутрашња електромагнетна расподјела у силиконској плочи, а магнетно поље се шири у врх НГ-а, који смо назвали ЛМРМ. Електрична дистрибуција вектора приказана на слици 1х слична је оној која је примећена у наносфери силицијума (допунска слика С2), која представља способност генерисања очигледног магнетног одговора.

Image

Резонантни модуси у појединачним силицијумским НГ. ( а ) СЕМ слика израђеног силиконског НГ-а са ширине 100 нм и дужине 5 µм. Линија скале = 500 нм. ( б ) Нагнута СЕМ слика типичног силиконског НГ-а са дубином од 800 нм (скала бар = 300 нм). ( ц ) Распршујућа слика тамног поља типичног силицијумовог НГ дужине 20 µм. ( д ) Израчунати спектар распршивања типичног силицијумског НГ и апсорпциони спектар ТДБЦ Ј-агрегата. Расподјела магнетног поља у уздужном пресјеку открива резонантне модусе на специфичним таласним дужинама. Дистрибуције поља и одговарајуће локације у спектру означене су истом бојом. ( е ) Схема приказује стварање ЛМРМ-ова унутар бразде. Бела равнина открива испитивану и – з равнину. ( ф ) Спектар распршивања силицијумовог НГ под различитим правцима поларизације. Црна кривуља представља спектар под и -осном поларизацијом, а црвена кривуља представља спектар под поларизацијом оси к. ( г ) Расподјела магнетног поља под и -осном поларизацијом. ( х ) Електричне пољске линије под и -осном поларизацијом.

Слика пуне величине

Упоређујући расподелу електричног и магнетног поља на λ = 587 нм између силицијумовог НГ и плазмонијских НГ (допунска слика С3), можемо утврдити да се побољшања злата или сребра НГ у близини поља углавном расподељују на површини. За силицијум НГ, међутим, резонантни модуси могу бити побуђени изнутра; према томе, електромагнетна поља распоређена у утору углавном пропуштају из билатералних унутрашњих резонантних модуса. Дистрибуције поља у Додатном Сл. С3 такође указују да су појачања поља много јача у плазмоничним НГ него у силицијумовим НГ. Перформансе апсорпције могу се проценити коришћењем једноставне формуле

Image
, где је ω фреквенција,
Image
је замишљени део пропусности и | Е | је укупно електрично поље 36, 37 . Кроз кривуље замишљеног дела пропусности (допунска слика С4) 38 и амплитуде појачања електричног поља добивене из додатне слике С3, можемо израчунати апсорптивност различитих врста НГ, а просечна апсорптивност силицијумовог НГ је 2 % златног НГ и 2, 3% сребрног НГ. Овај резултат потврђује карактеристику силицијумових наноструктура са ниским губицима. Додуше, густине електромагнетних модуса у силицијумским НГ су много ниже него у плазмоничним НГ; према томе, требало би постојати нови механизам у интерактивном процесу са ексцитонима.

Да би се генерисало тамно расипање у хибридном систему силиконског НГ-Ј агрегата, димензије силицијумског НГ прво треба пажљиво пројектовати тако да подесе резонантни врх који се преклапа са енергијом ексцитона. Подешавањем дубине и ширине силицијумових НГ-а мења се понашање расипања. У плитком утору с дубином од 100 нм доминира резонантни врх на приближно λ = 500 нм генериран површинским распршењем, као што је приказано на слици 2а (црна кривуља). Истовремено, дистрибуција магнетног поља на λ = 587 нм на слици 2б указује да се формира магнетна резонанца. При повећању дубине на 150 нм уобичајено површинско распршивање је ослабљено, али се распршивање на већим таласним дужинама генерисано из ЛМРМ-ова појачава (види црвену кривуљу на слици 2а). До овог појачаног расипања долази због већег волумена ЛМРМ-ова. Као што је приказано на слици 2б, ЛМРМ може у потпуности попунити утор. Даљње повећање дубине доноси различите дистрибуције ЛМРМ-а, а затим инжењере резонантних врхова. Од д = 150 до д = 300 нм, обим модуса ЛМРМ-а на λ = 587 нм прво се смањује, а затим лагано повећава, што је у складу са флуктуацијом распршења при λ = 587 нм на слици 2а. За силицијум НГ са дубином већом од 400 нм, дистрибуције ЛМРМ-ова постају стабилне. Поред тога, спектри распршивања остају непромењени даљњим повећањем дубине (видети Слику 2а). Спектри распршивања силицијумових НГ израчунати коришћењем методе коначне разлике временске домене (слика 2ц) добро се слажу са експерименталним посматрањем тамног поља. Детаљна поређења између расподјеле магнетног поља силицијумових НГ са различитим дубинама ( д = 150 и 200 нм) на Додатној слици С5 илуструје како ЛМРМ утичу на интензитет расипања. За НГ са дубином од 150 нм, жлеб увек испуњава магнетна поља при λ = 587 и λ = 700 нм (тачка А на слици 2ц); према томе, интензитети распршења на ове две таласне дужине готово су исти. За НГ са дубином од 200 нм, непропусно магнетно поље је очигледније на 700 нм (тачка Б на слици 2ц) него на 587 нм; стога је интензитет распршивања слабији на 587 нм него на 700 нм. Због наших системских ограничења, експерименталне податке приказујемо у распону од 400–1000 нм. Нижа квантна ефикасност ЦЦД-а испод λ = 500 нм и упадљиво светло видљивог распона доводе до брзог пада спектра извора светлости који се приближава λ = 400 нм (види додатну слику С6). Да би добро симулирали овај феномен, сирови симулирани спектри испод 500 нм имају умножене коефицијенте како би се прецизније симулирало понашање расипања испод 500 нм (види Слику 2ц). Друга одступања између симулације и експеримента могу настати из различитих инцидентних ситуација. За утврђивање пошевне појаве у експерименту коришћен је 'круг тамног поља' (допунска слика С6а), а за симулацију су коришћена четири таласна таласна равнина таласа (види допунску слику С6б), јер је 'круг тамног поља' тешко је симулирати. Понашања расипања се такође могу подесити повећањем ширине НГ силицијума, као што је приказано на Додатном Сл. С7. Сигнали распршивања се повећавају при ширењу бразде од в = 100 нм до в = 400 нм. Ова појава произилази из већег волумена субмикронске шупљине чији је механизам слабљења светлости сличан ономе код Фабри-Пероових резонатора 39, 40 . Обично је волумен режима Фабри-Перот шупљина већи од 1, 6 ( λ / н ) 3 . Због тога шире силиконске НГ не могу да добију волумен малог режима и подржавају ЛМРМ да остваре снажне интеракције светла и материје.

Image

Дубинска зависност силицијумских НГ. ( а ) Мерени спектар распршивања силицијумских НГ различитих дубина. Ширина је фиксирана на 100 нм. ( б ) Расподјела магнетног поља уздужног пресјека у равнини и – з при λ = 587 нм. ( ц ) Израчунати спектри распршивања силицијумових НГ са дубинама које одговарају величинама у експериментима.

Слика пуне величине

Иако ЛМРМ као врста резонантног начина који у диелектричним материјалима не може да створи толико појачано појачање у близини поља као што су плазмонска резонанца, може да оствари снажно диполно спајање 2, очекује се да ефективно преклапање и електромагнетна интеракција 17, 22 са ексцитонима ' спајање далеко поља 'или' спајање распршујућих резонанци ' 2, 27 . Стога се за хибридни хибридни систем НГ-ексцитона који има доминантно распршење очекује конструктивна или деструктивна интерференција између ових оптичких пута како би се анализирале карактеристике интеракције. За једну наносферу силицијума, интеракција између електричног и магнетног дипола може створити усмерено расипање 41 . За диполарни извор спојен са магнетодиелектричним расипачем, може се посматрати и усмерена емисија 42 . Стога смо очекивали да ће интерференција између Ј-агрегата (диполни извор) и ЛМРМ-а (магнетни модуси) у силицијумовом НГ такође довести до усмеравања. Ови феномени се могу објаснити Керкеровом теоријом 18, у којој би се могло уследити усмерено расипање у зависности од релативне снаге између електричног диполног начина и режима магнетног дипола према једначини која је доле дата

Image

где је θ угао расипања. За расипање унапред, θ је једнако 0 °, а за расејање уназад, θ је 180 °. а ЕД и б ЕД представљају коефицијенте расипања које доприносе електрични дипол и магнетни дипол. Ако су диполни моменти електричног и магнетног режима упоредиви (слика 3а), тада се изражено распршење мрачног стања може произвести уназад, док се снажни врх расипања може видети према напријед (слика 3б). Ако магнетни мод постане слабији (види слику 3ц), тада је ефекат једносмерног распршивања ослабљен (слика 3д).

Image

Анализа једносмерног расипања помоћу Керкерове теорије. ( а ) и ( ц ) Интензитети распршивања доприносени електричним и магнетним модусима различите јачине. ( б ) Израчунати спектри распршења у правцу према напријед и назад, произишли из модова у а . ( д ) Израчунати спектри распршења у правцу према напријед и назад, произишли из модуса у ц .

Слика пуне величине

Да бисмо у потпуности разумели интерференцију између Ј-агрегата и силицијумових НГ-а у различитим смеровима помоћу симулације, користимо двопропусне жљебове дебљине 100 нм да заменимо стварне НГ-ове. Образац зрачења на слици 4а описује расипање напред и назад из златног НГ. Локализована површинска резонанца плазмона (ЛСПР) распоређена на ивицама у интеракцији са упадном светлошћу доводи до снажног распршења у правцу напред и назад. Користећи Лорентз-ов модел за описивање диелектричне пропусности Ј-агрегата у симулацији 4, можемо истражити својство зрачења из ове хибридне структуре плазмона - еккситона, као што је приказано на слици 4б. При λ = 587 нм, Ј-агрегати са високом јакошћу осцилатора напуњени у жлебу доживљавају снажне интеракције са ЛСПР-ом и изазивају гашење расипања. Спајање између Ј-агрегата и ЛСПР-а углавном се догађа на горњој површини јер се ЛСПР дистрибуира углавном по ивицама горње површине. Ова интеракција усмерава већину невезаних енергија које зраче уназад, а мало светлости бјежи у смјеру према напријед.

Image

Једносмерна 'тамна стања' у силицијумским НГ-има. ( а ) Шематски и израчунати образац распршивања из златног би-пролаза НГ дебљине 100 нм под падајућом таласном дужином од λ = 587 нм. ( б ) Схематска илустрација и израчунати образац распршивања хибридне наноструктуре агрегата Ау НГ-Ј. ( ц ) Схематска илустрација и израчунати образац распршивања би-пролаза Си НГ под падајућом таласном дужином од 587 нм. ( д ) Схематски приказ и израчунати образац распршивања хибридне наноструктуре агрегата Си НГ-Ј. ( е ) Схематски објашњава 'канал апсорпције' у хибридном систему злато-еккситона и једносмерно 'тамно стање' у хибридном систему силицијум-екскситон. ( ф ) Симулирано расипање уназад и према напријед из једнодиполног хибридног система емитер – НГ.

Слика пуне величине

Схема зрачења на слици 4ц показује расипање у смеру напред и назад од би-пропусног силицијумског гаса дебљине 100 нм. ЛМРМ-ови су у интеракцији са упадном светлошћу и генеришу и расујућу светлост напред и назад. Након што се утор напуни Ј-агрегатима, Ј-агрегати се могу сматрати електричним диполним осцилаторима који су у интеракцији са ЛМРМ-овима. Оваква ситуација је управо од Керкерове врсте расипања у којој се може постићи једносмерно расипање. Као што је приказано на слици 4д, распршење се може извести само према правцу напред. На слици 4е јасно су приказани различити механизми интеракције у златним НГ и силицијумским НГ. У процесу повезивања плазмон-ексцитон доминира 'апсорпциони канал' због јаке локализоване резонанције плазмона 2, 43 . Брзина размјене енергије између ексцитона и плазмонске шупљине је много већа него што су њихове појединачне брзине пропадања зрачења. Међутим, ситуација је другачија код силиконских НГ-а. Интеракција између ексцитона и силицијумске шупљине остварује се из интерференције далеког поља између две зрачења резонанције. На основу једносмерног распршивања изазваног електромагнетском интеракцијом, ЛМРМ прекида распадање зрачења Ј-агрегата и ствара тамно стање распршујуће у смеру назад. Због тога не постоји сигнал расипања на λ = 587 нм у смеру уназад (види слику 4д). Истовремено, снажно расипање према напријед може се добити помоћу би-пропусног силицијума НГ. Силиконски НГ-ови у експерименту су једнопропусни, што спречава цурење невезане светлости према напријед и присиљава невезано светло да продре много дубље у хибридну структуру, што заузврат додатно појачава везу између Ј-агрегата и силицијумових НГ-а. Такође је изведена симулација постављањем једног електричног диполског извора у средину НГ-а и израчунавањем спектра распршивања напред и назад као што је приказано на слици 4ф. За дипол у златном НГ интензитет расипања напред и назад готово је једнак. За дипол у силиконском НГ можемо видети очигледне разлике у интензитету између смера према напријед и назад, нарочито при λ = 587 нм. Поред тога, направили смо симулацију како бисмо истражили да ли једносмерно 'тамно стање' постоји и у другим силицијумским наноструктурама, као што је силицијумска наносфера приказана на Додатном Сл. С8. Одабрана је силиконска наносфера с пречником 140 нм чији се јак магнетни диполни одговор налази на приближно λ = 587 нм. Поред тога, образац зрачења на допунској слици С8 указује да се не долази до супресије расипања уназад, јер се магнетни модуси дистрибуирају само унутар сфере и не могу формирати ефективне ЛМРМ за ефикасну интеракцију.

У експерименту, након наношења танкослојног ТДБЦ агрегата, спектри распршивања силицијумових НГ са различитим дубинама поново су мерени као што је приказано на слици 5а. Из карактеризације АФМ-а на допунској слици С9, можемо видети да дебљина слоја Ј-агрегата износи ~ 10 нм и да се Ј-агрегати расподељују на врху силицијумових НГ-ова. За силицијум НГ са дубином од 100 нм, у спектру распршивања доминира врх површинског распршивања испод λ = 500 нм, који не може ефективно остварити преклапање са енергијом екситона; према томе, може се опазити само плитко Фано понирање при λ = 587 нм. У међувремену, за силицијум НГ са дубином од 150 нм чији се ЛМРМ може у потпуности преклапати са ексцитонским режимом, значајно потиснут пад распршивања на приближно λ = 587 нм открива ефективну деструктивну интерференцију између ексцитона и силицијумовог НГ. Повећавањем дубине на 200 нм, ЛМРМ са црвеним помаком слаби Фано деструктивне интерференције између ексцитона и силицијумовог НГ; према томе, на слици 5а (плава кривина) може се видети само плитки Фано потоп. За силицијум НГ са дубином од 300 нм, иако се преклапање између резонантних енергија ексцитона и ЛМРМ може задовољити у спектру, нижи степен преклапања у простору доводи до непотпуног једносмерног 'тамног режима' (видети зрачења у додатку Сл. С10). Ефекат вршног цепања постаје мало слабији (зелена крива) у поређењу са НГ са д = 150 нм (црвена крива). За силицијумске НГ-ове дубине веће од 400 нм, безобзирни резонантни врхови даље слабе деструктивне сметње; према томе, може се опазити само Фано асиметрични облик линије (ружичаста кривуља). Користећи дебљину и локацију Ј-агрегата добијених из АФМ-а, симулирали смо спектар распршења на слици 5б, који потврђују наше експерименталне спектре горе. Међутим, и даље постоје разлике између експеримента и симулације које могу произаћи из оптичких и геометријских параметара Ј-агрегата који се користе у симулацији а који тачно не одговарају стварној ситуацији.

Image

Спектри распршивања силицијумских НГ-а са агрегатом. ( а ) Мерени спектри распршивања силицијумских НГ-а обложених ЈБ агрегатом са различитом дубином (доле: д = 100, 150, 200, 300 и 400 нм). ( б ) Симулирани спектар распршивања силиконских НГ-а са агрегатом.

Слика пуне величине

Мерени су и спектри распршивања чистих Ј-агрегата и силиконске наносфере пресвучене Ј-агрегатима. За чисте Ј-агрегате, велика хармоничка сила из упадајућег поља делује директно на Ј-агрегате и води до снажног расејања уназад из диполске егзитонске резонанције као измерени спектар распршења приказан на слици 6а. Силицијумска наносфера са пречником од 170 нм има широку магнетну диполну резонанцу у видљивом региону 44, а експериментални и симулирани спектар распршења приказани су на Додатном Сл. С11. Након превлачења силицијумске наносфере са Ј-агрегатима, можемо видети јак и уски врх распршивања ексцитона који се преклапа на расипање из наноструктуре у експерименту, као што је приказано на слици 6б. Такође смо измерили расипање уназад других величина силиконских наносфера са пресвученим Ј-агрегатима. Поред слике 6б, измерени спектри распршивања на Додатном Сл. С12 садрже снажне распршујуће резонанције из ексцитона. Снага интеракције је, дакле, много мања од оне у Ј-агрегату-силицијум НГ систему, а главни разлог су различите дистрибуције магнетног режима.

Image

Теоријска анализа интеракције између силицијумске наноструктуре и ексцитона. ( а ) Мерени спектар распршивања чистог ТДБЦ слоја Ј-агрегата. ( б ) Мерени спектар распршивања силиконске наносфере са слојем Ј-агрегата. ( ц ) Израчунати спектри распршивања из два међусобно делујућа осцилатора (Ј-агрегат и Си наноструктуре) под различитим хармонским силама на ексцитоне и различите јачине интеракције.

Слика пуне величине

Модел спојених осцилатора широко је коришћен за анализу Фано резонанција у систему који се састоји од два међусобно делујућа осцилатора 28, 29 . Користећи модел 30 спојеног осцилатора, можемо уклопити спектре распршивања различитих система силикона-екситона користећи различите параметре ( ф 0 и г ) и разјаснити опште критеријуме за посматрање изражених Фано интерференција у НГ силиконима и наносферама силицијума. Спектри распршења могу се описати као

Image

где су ω НГ и ω 0 резонантне фреквенције ЛМРМ и Ј-агрегата, респективно, и γ НГ и γ 0 су стопе пропадања ЛМРМ и енергије еккситона, респективно. г је снага интеракције, а ф НГ и ф 0 представљају поље инцидента наметнуто силицијум НГ и ексцитони, који описују расипање побуђено директно инцидентним пољем. г и ф 0 су два главна фактора који објашњавају различита понашања распршивања у различитим силицијумским наноструктурама. У нашем случају распршивање из ексцитона ( ф 0 ) се не може занемарити, јер су у овај хибридни систем додани значајни Ј-агрегати који могу да генеришу очигледну светлост распршивања око λ = 587 нм под инцидентним пољем (видети слику 6а). ф 0 одражава да ли се ексцитони спајају са спољним пољем или са НГ. Ако се хармонска сила која дјелује на ексцитоне приближи се нули, тада се резонантни мод ексцитона може сматрати тамним режимом. Ако је хармонска сила која делује на ексцитоне велика, тада постаје светли режим, који спречава стварање Фаное деструктивних интерференција.

Снага интеракције г одређује колико је изражен Фано потоп. Може се дати са 3, 45

Image

где је μ Ј ексотонски прелазни диполни момент, н к је густина Ј-агрегата, В к је резултат интегрисања преклапања између ЛМРМ-а и расподјеле Ј-агрегата, а В је запремина ЛМРМ. За диелектричне нано-шупљине додали смо коефицијент к / ф 0 који представља допринос Керкеровог расејања из интеракције електромагнетних дипола. Може се видети да на снагу интеракције утичу два аспекта. Прво, ЛМРМ-ови који су комуницирали са ексцитонима значајно су смањили невезани распад распадања уназад ( ф 0 ) и побољшали интеракцију светлост-материја. Друго, као што су плазмонске нанокавитете, силицијум НГ-ови ширине испод 100 нм, могу реализовати заробљавање светлости испод скале субвалне дужине. At the same time, unlike solid silicon nanostructures with field enhancements concentrated inside, the leaky magnetic modes diffusing into the groove can fully overlap with the J-aggregates in the groove (large V x ), which dramatically enhances the ratio

Image
. These two factors lead to high ' g ' and make silicon NGs realize the Fano-type scattering dark state without strong near-field enhancement.

After knowing the meanings of g and f 0, we can explain and fit the scattering spectra of different silicon–exciton hybrid systems. Because no effective LMRMs are generated in the silicon nanosphere–exciton hybrid system, the large harmonic force from the incident field exerts on the J-aggregates directly and leads to strong backward scattering from the dipole-like excitonic resonance. In this situation, as shown in the black curve in Figure 6c, f 0 is large (equals 0.1) and g is small (equals 0.1), which exactly describes the situation in the silicon nanosphere coated with J-aggregates (Figure 6b). When an effective electromagnetic interaction occurs between the excitons and the silicon NG, then Kerker's directional scattering can be obtained and uncoupled radiation decay generating backward would be weakened; therefore, the coupling between the incident field and excitons ( f 0 ) becomes much weaker. In contrast, the excitons under unidirectional scattering decay most energies through the silicon nanocavity and boost the interaction strength ( g ). This interacting case ( g =0.8; f 0 =0) is revealed by the red curve in Figure 6c, which can describe the spectrum from NG with a depth of 150 nm (Figure 5). When changing the depth of the silicon NG, the Kerker's type unidirectional scattering is weakened; therefore, f 0 increases to 0.02 and g decreases to 0.2. We plotted this status in Figure 6c (the blue curve), which is correlated with the scattering spectrum of the silicon NG with a depth of 200 nm. More precise values of the g and f 0 of different silicon–exciton hybrid systems can be deduced from further numerical fitting using the estimated initial values.

Although silicon NGs cannot obtain strong field enhancement, the unidirectional scattering produced by the electromagnetic interaction (small f 0 ) and the large interaction strength are favorable to obtain a pronounced Fano dip. However, it should be noted that more excitons should be added in this system to realize a strong interaction; therefore, applications such as one-photon nonlinearity 46 and nonlinear quantum optics 39 cannot be easily realized. This all-dielectric system also has potential applications in all-optical ultrafast circuits 47, induced transparency 2 and the design of novel optical devices with precisely tailored responses 48 .

Закључци

In conclusion, we have investigated the interaction between molecular excitons and resonant modes in silicon NGs. The high-refractive index silicon NG can trap electromagnetic fields on subwavelength scales and produce LMRMs. The LMRMs interacting with J-aggregates produce directional scattering and enhance the interaction strength. This new mechanism gives rise to Fano resonances or scattering dark states without large near-field enhancement. By changing the depth of silicon NGs, the scattering spectra of the hybrid system can be engineered. In the emerging applications based on light–matter interactions, silicon NGs provide possibilities to realize on-chip optical processing networks.

Додатне информације

Ворд документи

  1. 1.

    Додатне информације

    Напомена: Додатне информације за овај чланак могу се наћи на веб локацији Лигхт: Сциенце & Апплицатионс (//ввв.натуре.цом/лса).